有机金属 S=1/2 笼目化合物的第一性原理研究

Cu(1,3-苯二甲酸) [Cu(1,3-bdc)] 包含由 Cu$^{2+}$ 离子形成的结构完美的笼目平面，且不存在抗磁缺陷。这种有机金属化合物本应成为探索量子阻挫磁性的宝贵平台，然而迄今为止的实验结果却令人费解，引发了诸如“Cu(1,3-bdc) 是否仅仅是一种平庸的弱铁磁体？”等问题。我们利用密度泛函理论，系统地研究了 Cu(1,3-bdc) 的电子和磁性质，为澄清这种新型材料提供了理论基础。我们给出了数值证据，表明最近邻 Cu$^{2+}$ 之间存在主导的反铁磁交换作用，这与从高温磁化率数据中实验提取的结果一致。通过设计一项比较研究，我们进一步表明，除了最近邻反铁磁交换作用之外，Cu(1,3-bdc) 中的额外相互作用与已被充分研究的笼目反铁磁体 Herbertsmithite 中的相互作用强度相似。最后，基于密度泛函理论结果，我们讨论了在低温下观察到的相变和铁磁信号的起源。