小钠团簇有限温度行为的第一性原理研究
统计力学
2015-06-25 v1
摘要
本文对尺寸范围在 n=8 到 50 之间的小钠团簇 Na_n 的有限温度行为进行了系统而详细的研究。模拟采用带有超软赝势的密度泛函分子动力学进行。为每个团簇计算了比热、量热曲线、方均根键长涨落、偏移能等多个热力学指标。这些指标的尺寸依赖性揭示了若干有趣的特征。最小尺寸的团簇（n=8 和 10）未表现出任何熔化转变的迹象。随着尺寸增大，比热中出现了宽峰，对于较大的团簇，该宽峰交替演变为更尖锐的峰，表明发生了从类固态到类液态的转变。对于较大的团簇，熔化温度表现出不规则模式，类似于实验观察到的结果 [ M. Schmidt et al., Nature (London) 393, 238 (1998) ]。目前的计算还揭示了在 n=40 到 55 尺寸范围内显著的尺寸敏感效应。虽然 Na_40 和 Na_55 在比热曲线中表现出充分发育的峰，但 Na_50 团簇呈现出相当宽的峰，表明其熔化转变定义不明确。这种特征已在镓和铝团簇中被实验观察到 [ G. A. Breaux et al., J. Am. Chem. Soc. 126, 8628 (2004); G. A. Breaux et al., Phys. Rev. Lett. 94, 173401 (2005) ]。
引用
@article{arxiv.cond-mat/0507026,
title = {First principles investigation of finite-temperature behavior in small sodium clusters},
author = {Mal-Soon Lee and S. Chacko and D. G. Kanhere},
journal= {arXiv preprint arXiv:cond-mat/0507026},
year = {2015}
}
备注
8 pages, 11 figures