基于方钠石的电极化合物的第一性原理研究

近年来，具有束缚于空隙中的过剩阴离子电子的电极（electride）材料因在催化、非线性光学与自旋电子学中的潜在应用而受到越来越多的关注。然而，电极材料的利用受其热不稳定性的限制。本文提出一种替代途径，通过从现有方钠石化合物中移除阴离子的高对称性 Wyckoff 位置来实现局域化阴离子电子态。以四种卤化物方钠石为母体结构，我们的模拟表明，移除阴离子卤素位点后的材料表现出典型的电极行为，其特征为费米能级附近存在局域电子态。与以往多数研究的电极材料相比，这些材料因复杂的结构框架而预期具有更高的热稳定性，从而在实际应用方面颇具前景。其中，Na$_4$(AlSiO$_4$)$_3$ 表现出磁性电子结构。我们证明该磁性源于被电正性碱金属阳离子包围的高度局域化过剩电子态。我们的结果表明 Na$_4$(AlSiO$_4$)$_3$ 可成为一种有前景的自旋电子学组分，从而鼓励进一步的实验研究。