Sr$_2$IrO$_4$ 中的一级结构相变与压力诱导晶格/声子反常

我们通过压强高达 $66$ GPa 及室温下的声子拉曼散射与 X 射线粉末衍射联合实验，研究了 Sr$_2$IrO$_4$ 的晶体结构与晶格振动。我们还进行了密度泛函理论（DFT）与 $ab$ 初算晶格动力学计算。在高压下观察到与 $c$ 轴 $8$ % 塌缩相关的一级结构相变，在约 $40$ 至 $55$ GPa 之间观察到相共存。在较低压强下，观察到晶格与声子反常，反映了等结构竞争态之间的交叉。临界压强 $P_1=17$ GPa 与以下现象相关：(i) 在 $P_1$ 以上晶格体积压缩性降低且四方 $c/a$ 比行为改变；(ii) 与晶格无序相关的四重对称破缺晶格应变；(iii) 两个拉曼活性模式（位于 $\sim 180$ 与 $\sim 260$ cm$^{-1}$）的消失；以及 (iv) $\sim 390$ cm$^{-1}$ 模式非对称 Fano 线形的发展。DFT 表明 $P_1$ 以上的相最有可能为非磁性的。探究铱酸盐与铜酸盐物理之间的相似性，我们认为这些观测与 $P_1$ 处转动对称破缺电子不稳定性的出现一致，为压力下被避免的金属化提供线索，并支持该族中可能存在不利于超导的竞争序的假设。我们也提出并批判性讨论了 $P_1$ 处相变的其它可能情形。在四方相中于 $P_2=30$ 与 $P_3=40$ GPa 处观察到额外的声子与晶格反常，表明在高压下稳定的进一步竞争相。