在纤锌矿晶体表面寻找天然、致密且稳定的受阻路易斯对
材料科学
2024-02-06 v4
摘要
表面受阻路易斯对(SFLPs)为在稳定分子的活化与转化中替代贵金属提供了新机遇。然而，SFLPs 的大规模应用受限于复杂的构建过程、低表面密度以及对反应环境的敏感性。本文发现纤锌矿结构晶体如 GaN、ZnO 与 AlP 可用于构建天然、致密且稳定的 SFLPs。研究表明，SFLPs 可天然存在于纤锌矿结构晶体的 (100) 与 (110) 表面。所有表面阳离子与阴离子分别作为 SFLPs 中的路易斯酸与路易斯碱，使 SFLPs 的表面密度高达 7.26 × 10^14 cm^-2。第一性原理分子动力学模拟表明，SFLPs 在高温及 CO 与 H2O 反应气氛下均能保持稳定。此外，这些天然 SFLPs 对给定小分子的活化表现出优异性能，其源于 SFLPs 与小分子之间最优的轨道重叠。总之，这些发现不仅提供了获取致密稳定 SFLPs 的简便方法，也揭示了 SFLPs 易于活化小分子的本质。
引用
@article{arxiv.2302.06111,
title = {Finding Natural, Dense, and Stable Frustrated Lewis Pairs on Wurtzite Crystal Surfaces},
author = {Xi-Yang Yu and Zheng-Qing Huang and Tao Ban and Yun-Hua Xu and Zhong-Wen Liu and Chun-Ran Chang},
journal= {arXiv preprint arXiv:2302.06111},
year = {2024}
}