L 边和 M 边 X 射线吸收及电子能量损失光谱的显式空穴单粒子方法
材料科学
2026-02-26 v2 化学物理
摘要
基于 Kohn-Sham 未占据态来描述近边 X 射线吸收（XAS）光谱的单粒子方法在 K 边谱的描述中已被广泛应用，因为不存在自旋-轨道耦合（SO）的复杂性。L 边和 M 边谱通常通过基于 SO 计算的时序密合泡函理论（TDDFT）变体来处理。本文提出了一种在冻结核心近似下的单粒子计算实现方法，结合半经验能量偏移和每个核心能级固定的自旋-轨道分裂。这使得能够在计算成本较低的情况下，预测光谱在绝对能量尺度上的准确结果。所计算的光谱与约慢 40 倍的线性响应 TDDFT 计算结果相当，且与实验测量的吻合度甚至更好。唯一的例外是多重态效应，我们详细分析了它们，发现无法通过单粒子近似来覆盖。对于固体，同样的结论出现：实现了对实验 XAS 和电子能量损失光谱的良好定性甚至在某些情况下定量吻合。
引用
@article{arxiv.2504.08458,
title = {Explicit core-hole single-particle methods for L- and M- edge X-ray absorption and electron energy-loss spectra},
author = {Esther A. B. Johnsen and Naoki Horiuchi and Toma Susi and Michael Walter},
journal= {arXiv preprint arXiv:2504.08458},
year = {2026}
}
备注
15 pages, 13 figures