纠缠双光子吸收中光子对时间关联效应的实验研究

纠缠双光子吸收（ETPA）近来成为热烈争论的话题，主要源于实验报道的有机分子 ETPA 截面存在明显不一致。本工作中，我们对有机分子罗丹明 B（RhB）与四苯基卟啉锌（ZnTPP）中的 ETPA 进行了详尽实验研究。本工作的目标是双重的：一方面试图复现先前实验报道的结果，另一方面旨在确定不同时间关联——以被吸收光子间可控的时间延迟引入——对 ETPA 信号强度的影响。在我们的实验中，样品由 I 型 SPDC 产生的纠缠对激发，其光谱分布中心位于 810 nm。令人惊讶且与预期相反，在我们实验中，当使用透射测量方案监测 ETPA 信号时，时间延迟未对截面产生任何系统性改变。作为这一意外结果的合理原因，我们认为这些实验中通常使用的光子对通量不足以在这些分子中促成双光子吸收过程。这表明实际吸收截面值低于先前报道值，因而未对透射法产生可测量的 ETPA 效应。