二维卤化物钙钛矿中的激子-三激子布居

尽管二维卤化物钙钛矿具有异常高的激子结合能，但有许多报道称其光激发后具有高得惊人的载流子密度和可观的迁移率。在这项工作中，我们研究了在支持具有大结合能激子复合体的二维材料中，光激发自由准电子/准空穴对、中性激子和激子三激子的相对布居的热力学准平衡。我们推导并求解了通用的 Saha 方程，该方程描述了这种由光激发电子自由度形成多组分激发流体的系统在热力学准平衡下的细致平衡。对于二维钙钛矿的特殊情况，其中报道的激子和激子三激子结合能分别约为 0.3-0.4 eV 和 30-40 meV，求解这些方程揭示，虽然电荷中性激子布居在室温及以下温度时主导所有其他激发，但激子三激子组分可以成为载流子中的主导布居。我们还认为，三激子跳跃可以通过隧穿机制发生，推测该机制在一种新型电荷输运机制中发挥作用。