激子效应对固体三阶非线性光学性质的影响：理论与应用
材料科学
2021-06-24 v2
摘要
我们提出了一种基于多体 Bethe-Salpeter 方程本征态的求和态方法，用于计算固体的线性和非线性光学性质。计算中包含了激子效应与局域场效应。作为应用，我们计算了固体 C60 富勒烯的单光子吸收、三次谐波产生、简并四波混频光谱。对于所计算的三种光谱，理论与实验结果总体吻合良好。通过与基于独立粒子近似的求和态方法比较，我们表明激子效应将独立粒子跃迁峰混合为新的激子峰，光谱峰的位置与强度被显著改变。通过追踪求和态过程，我们确定了三次谐波产生过程特征峰的非线性极化共振类型，这可能澄清两项实验结果之间的分歧。
引用
@article{arxiv.2106.09587,
title = {Excitonic effects on the third-order nonlinear optical properties of solids: Theory and application},
author = {You-Zhao Lan},
journal= {arXiv preprint arXiv:2106.09587},
year = {2021}
}
备注
19pages, 5figures, this paper has been reviewed by others, a main issue is the convergence problem which cannot been fixed at present. The results for a large C60 system are good, so we show here for reference