二能级系统晶格中的激发转移动力学与量子扩散：输运与相干布居转移动力学之间的相互作用

我们研究了以动态无序为特征的二能级系统晶格中的激发转移动力学。对角与非对角能量无序源于系统与浴的耦合。我们考虑了相同浴与独立浴两种极限。在独立浴情形下，所有对角与非对角浴耦合元素彼此独立涨落，动力学较为复杂。我们通过求解 Kubo 导出的量子随机 Liouville 方程（QSLE）得到含时布居分布。我们研究的主要结果是：在马尔可夫极限下，相同浴与独立浴情形中的布居转移动力学与激子均方位移表现出相似的行为。然而，这两种浴在相干输运变得重要的非马尔可夫极限下会产生显著不同的行为。此外还有若干新增结果如下：（i）在相同浴情形下，对于平均非零的非对角耦合值 J，激子迁移始终保持相干；而在马尔可夫极限下的独立浴情形中则变为非相干。（ii）布居转移动力学的振荡行为支持了激子的相干转移模式。（iii）在具有非对角涨落的独立浴情形的马尔可夫极限下，与已有的均方位移解析表达式吻合良好；但在非马尔可夫极限下仅定性吻合，该极限尚无完整的解析解。（iv）在具有对角涨落的独立浴情形中，当浴逐渐变得更马尔可夫化时，观察到从相干到非相干输运的转变。（v）浴的关联时间在决定扩散展开方面起着独特作用，这是马尔可夫处理中未预期到的。