单层MoS2中光子激子热化动力学：基于第一性原理玻尔兹曼方程的研究

理解光子激子热化对于优化许多材料中的光电和光催化过程至关重要。然而，特别是对于单层过渡金属硫化物这类体系，难以实验获取此类过程的动力学，因为各种低能激子路径可以竞争热化。本文我们从第一性原理出发，使用相互作用格林函数方法研究单层MoS2中由于光子激子-声子散射引起的激子动力学，以获得不同初始激发条件下低能激子的松弛和热化过程。我们发现，在300 K时，热化以皮秒时间尺度进行，但在100 K时可增加一个数量级。由于其激子能带结构的本质，总体热化时间很长，主要由单层MoS2中缓慢的自旋翻转散射过程主导。相比之下，当激发较高能激子时，单个自旋对齐和自旋反对齐通道内的激子热化可在几个百纳秒内实现。我们进一步模拟了时间分辨角度解析光子发射 spectroscopy (TR-ARPES) 实验的强度谱，预期这些计算可作为图谱，将光谱特征与微观激子动力学关联起来。