氢化单层 MoS$_2$ 中的激发态
材料科学
2020-12-30 v1
摘要
我们利用基于第一性原理密度矩阵含时密度泛函理论（TDDFT）的方法，计算了不同氢覆盖度下单层 MoS 的激发谱。结果表明，完全氢化的体系呈金属性，而在低覆盖度极限下，单层 MoS 的谱中包含自旋极化的部分填充局域带隙中间态。这些态源于 H 原子的 s 轨道，其与表面 S 原子形成倾斜键。所计算的体系吸收谱显示出标准激子峰，对应于束缚的价带空穴与导带电子，以及涉及带隙中间电荷的激子峰。如同本征单层 MoS 的情况，氢化体系的激子结合能也较大（数十 meV），使其易于实验探测，并表明氢化可作为调控单层 MoS 光学性质的手段。重要的是，我们发现氢化会抑制可见光光致发光，与实验观测一致。此外，我们将氢覆盖度的影响与同族后续两种元素（最轻金属）Li 和 Na 对单层 MoS 谱学性质的影响进行对比，后两者导致形成 n 型掺杂的非磁性半导体，不允许激子态存在。
引用
@article{arxiv.2008.12445,
title = {Excited states in hydrogenated single-layer MoS$_2$},
author = {Naseem Ud Din and Volodymyr Turkowski and Talat S. Rahman},
journal= {arXiv preprint arXiv:2008.12445},
year = {2020}
}