金刚石表面原始 sp2 缺陷的证据：电子俘获与噪声源的候选者

金刚石材料是日益增多的先进技术演示的核心，从高功率电子器件，到具有空前灵敏度的纳米尺度量子生物成像。然而，金刚石在这些应用中的充分利用常受限于金刚石材料表面的不可控性质，其遭受费米能级钉扎并承载显著密度的电磁噪声源。尽管金刚石晶体表面无氧化物且空气稳定，本应是功能化与化学工程的理想候选，这些问题仍然存在。在这项工作中，我们揭示了一系列先前未被识别且近乎普遍存在的原始表面缺陷，我们将其归因为不同重构的表面空位。这些缺陷的密度通过 X 射线吸收光谱量化，其能量结构通过第一性原理计算阐明，其对近表面量子探针的影响被直接测量。随后对这些缺陷引起的能带弯曲的第一性原理计算表明，它们是大多数金刚石表面费米能级钉扎的来源。最后，对广泛的后生长表面处理进行了研究，并得出结论：它们均不能可重复地将此缺陷密度降至费米钉扎阈值以下，使该缺陷成为近表面量子探针中限制退相干的噪声来源的主要候选者。