解离同核分子各向同性介质中的偶次谐波产生
原子物理
2016-09-28 v1
摘要
被强红外光长脉冲辐照的各向同性气体能够产生入射场的甚高次谐波。人们普遍认为,由于产生介质(无论是原子还是各向同性分子气体)的对称性,只能产生驱动场的奇次谐波。在此我们展示电子与核动力学的相互作用如何导致这一标准图像的显著破缺:谐波谱的很大一部分可由偶次而非奇次谐波构成。我们利用 及其同位素在全维度下的含时薛定谔方程的第一性原理解证明了该效应。借助简单解析模型,我们确定了其物理起源,即解离同核分子中出现永久偶极矩,该偶极矩由解离过程中光诱导的电荷局域化引起。该效应在足够长的激光脉冲下出现,且产生偶次谐波的频谱区域由脉冲持续时间控制。我们的结果 (i) 展示了影响解离分子内电荷流动的飞秒核动力学与阿秒电子动力学之相互作用如何反映在非线性的响应中,(ii) 迫使人们通过考虑产生过程中介质的光诱导修改来扩充非线性光学教科书中的标准选择定则。
引用
@article{arxiv.1604.01881,
title = {Even harmonic generation in isotropic media of dissociating homonuclear molecules},
author = {R. E. F. Silva and P. Rivière and F. Morales and O. Smirnova and M. Ivanov and F. Martín},
journal= {arXiv preprint arXiv:1604.01881},
year = {2016}
}
备注
7 pages, 6 figures