环境诱导的光子系统反激元再能量化
化学物理
2026-02-25 v1
摘要
蛋白质电偶性调节 Photosystem II 反应中心（PSII-RC）的激发能，但对周围蛋白质环境如何再能量化光子系统的全量子多体描述仍不可计算。Bethe-Salpeter 方程（BSE）在众多粒子理论中准确描述光子物理，通过显式电子-空穴相互作用，但对于包含数千个价电子的系统而言代价高昂。本文表明，对于足够大的系统，BSE 在采用现代随机抽样技术后变得更容易求解，因为原子相互作用自平均。在此 regime 下，由环境中介的有效电子-空穴相互作用由集体 k 相关极化所支配。这些见解使我们能够对 PSII-RC 进行 ab initio 研究，其中所有六个叶绿素组成的仿生染料核心以及约七阿伏拉特米的局部蛋白质环境均被显式处理。我们直接比较了孤立染料六聚体（1276 个价电子）和蛋白-染料簇（3238 个价电子）的低能光学激发。对于约 680 nm 处的 Q_y 激发，包含蛋白质环境会导致极化相关能量位移，重新分配光谱权重，并改变光子脱致和颜料特性。低能激发态的横向和纵向不对称性在 BSE 层次理论下得到捕获。这些结果表明，我们现在拥有用于生物纳米结构多体计算的工具。
引用
@article{arxiv.2602.20320,
title = {Environment-Induced Exciton Renormalization in the Photosystem II Reaction Center},
author = {Tucker Allen and Barry Y. Li and Nadine C. Bradbury and Daniel Neuhauser},
journal= {arXiv preprint arXiv:2602.20320},
year = {2026}
}
备注
21 pages, 5 figures