熵稳定可移动 DNA 包覆胶体中的柔性晶体

在胶体末端接枝具有互补单链 DNA 开放端的连接子，是调节胶体间相互作用的灵活工具，有助于设计复杂的自组装结构。近来，有人提出用可移动 DNA 连接子包覆胶体，这能在无需高密度接枝的情况下缓解动力学势垒，并允许在无补丁情形下设计价键数。然而，这一新颖体系的自组装机制尚不清楚。结合理论与模拟，我们得到了该体系在二维和三维空间中的相图，并发现当结合强度较强时（即便在无限结合强度极限下）存在稳定的柔性正方形与 CsCl 晶体。我们证明这些柔性相由振动熵稳定，且“柔性”模在无限结合强度极限下对稳定柔性相起着重要作用。可移动 DNA 包覆胶体自组装中的这一特殊熵效应与传统分子自组装截然不同，它为利用可移动 DNA 包覆胶体设计新型功能材料提供了新思路。