利用金属界面调控热化激子的辐射动力学

作为基于激子动力学的光电器件平台，单层过渡金属硫族化物（TMDCs）常被置于金属界面附近或平面腔内。虽然金属界面处点偶极子的辐射特性已被广泛研究，但激子——其具有离域性并展现温度依赖的动量分布——的辐射特性尚缺乏详尽处理。本文分析了TMDCs中靠近平面金属界面的激子的发射特性，并探究了其对激子质心动量、跃迁偶极取向和温度的依赖关系。定义特征能量尺度 $k_B T_c = (\hbar k)^2/2m$~（$k$为辐射波矢，$m$为激子质量），我们发现，在温度 $T\gg T_c$ 且低密度（动量分布可由麦克斯韦-玻尔兹曼统计刻画）时，修正的发射速率~（相对于自由空间归一化）的行为类似于温度 $T\gg T_c$ 时的点偶极子。这种行为的相似性源于构成激子和点偶极子发射的波矢分量的宽分布特性。另一方面，当 $T<T_c$ 时激子的窄动量分布可导致与点偶极子显著不同的发射行为。在考虑高相空间密度下具有玻色-爱因斯坦分布的激子时，这些差异可进一步放大。我们发现相对于点偶极子情形，发射被抑制或增强数个数量级。这些见解有助于优化集成金属电极附近二维半导体的光电器件性能，并可指导未来低温激子辐射动力学的研究。此外，这些研究表明纳米光学腔是在TMDCs中生成长寿命激子态的可行途径。