在共线 van der Waals 反亚磁性体中工程化光致磁性

实现对反亚磁性自旋动力学的高效超快光学控制是下一代高速 THz 自旋器件和磁振子器件的核心目标。共振光泵浦晶体场分裂的 d-d 轨道多重态中的 TM 离子，直接调制交换相互作用和自旋轨道相互作用，诱导大幅度的相干自旋预cession。然而，这种效应仅限于少数体系，且目前尚无通用策略来增强 d-d 光致磁性。本文展示了通过 TM 离子掺杂来工程化光致磁性。 在 Mn$_{1-x}$Ni$_x$PS$_3$ 中，少量 Ni$^{2+}$ 激活强大的光致磁响应，同时基本保持 Néel 基态。即使达到 10% Ni 的掺杂，响应也比纯 MnPS$_3$ 高出一个数量级以上，共振泵浦 Ni$^{2+}$ d-d 过渡驱动大幅度的相干自旋预cession，并提供旋性依赖的相位控制。通过在整个 Mn$_{1-x}$Ni$_x$PS$_3$ 组成范围内调节泵浦能量，显示 Ni 激发在竞争的 Néel 和 zig-zag 反亚磁性态之间仍然有效，并支持可调频率的相干自旋预cession。这些结果确立了 TM 离子掺杂作为一种灵活的策略，用于在 van der Waals 反亚磁性体中利用轨道多重态激发实现超快、低耗散自旋控制。