亚纳米分辨率监测多色团结构内的能量漏斗效应
介观与纳米尺度物理
2021-06-07 v2
摘要
在天然与人工捕光复合物（LHC）中，色团之间的共振能量转移（RET）实现了太阳能在收集中心与反应中心之间高效且定向的传输。这种能量漏斗效应涉及的详细机制存在激烈争论，本质上是因为其依赖于一系列难以单独处理的单个 RET 步骤。在此，我们发展了扫描隧穿显微镜诱导发光（STML）方法，得以在亚分子精度上可视化、寻址并操控多色团结构内的能量漏斗效应。我们首先在色团二聚体层面阐明了 RET 过程的效率。随后利用高分辨荧光显微镜（HRFM）图谱追踪人工三聚体中沿激子能量递减方向的能量转移路径，揭示了从高能隙分子到低能隙分子的级联 RET。模仿光合系统所发展的策略，该实验表明中等能隙分子可用作高效辅助单元，在远距离供体与受体色团之间传递能量。最终，我们证明供体与受体之间的 RET 可通过插入被动分子作为非共价 RET 桥而增强。这一机制在 inhomogeneous media 中进行的实验里出现，并在光合系统加速 RET 中起决定性作用，我们在原子尺度分辨率下于单个色团层面报道了该机制。由于以有机色团为基本组分，我们的方法构成了研究天然 LHC 中基本物理过程的强有力模型。
引用
@article{arxiv.2101.01105,
title = {Energy funnelling within multichromophore architectures monitored with subnanometre resolution},
author = {Shuiyan Cao and Anna Rosławska and Benjamin Doppagne and Michelangelo Romeo and Michel Féron and Frédéric Chérioux and Hervé Bulou and Fabrice Scheurer and Guillaume Schull},
journal= {arXiv preprint arXiv:2101.01105},
year = {2021}
}