钙钛矿单层在溢射石 (Rubrene) 界面上的电子结构：表面终止方式的影响
材料科学
2024-10-14 v1
摘要
钙钛矿薄膜因其强光吸收性、高载流子迁移率以及制备便捷性，迅速成为光电器件中的重要活性材料。尽管钙钛矿材料在太阳能电池和发光二极管等领域前景光明，但另一类应用——即利用钙钛矿独特特性进行光子上转换敲感化——亦备受关注。该上转换系统由含bulk钙钛矿 sensitizer 以及相邻有机半导体薄膜构成，能够吸收多个低能量光子以发射高能量光子。本文利用密度泛函理论结合GW理论，研究了MAPbI/溢射石界面在不同MAPbI表面终止方式下的电子结构。研究结果表明，钙钛矿层的表面终止方式显著影响界面及溢射石层内部的电荷密度，由于界面偶极层的形成。对于铅-碘化物终止的钙钛矿层，形成强烈界面偶极会改变异质结的能带对齐，预计有助于更高效的空穴传递。而对于以甲基硝酸盐碘化物终止的钙钛矿表面，相邻溢射石分子轨道最高占据分子轨道 (HOMO) 位于钙钛矿带隙内部。这种终止方式进一步表现为带边附近态密度较低，充当一种隔离层，预计会降低界面上跨越的电荷传递概率。因此，基于本研究结果，预测PbI-终止的钙钛矿表面在空穴传递至溢射石层方面更为有利，凸显了在所有电子环境对界面性能至关重要的系统中，表面终止方式的重要性。
引用
@article{arxiv.2410.08495,
title = {Electronic Structure at the Perovskite Rubrene Interface: The Effect of Surface Termination},
author = {Nicholas P. Sloane and Christopher G. Bailey and Jared H. Cole and Timothy W. Schmidt and Dane R. McCamey and Mykhailo V. Klymenko},
journal= {arXiv preprint arXiv:2410.08495},
year = {2024}
}