金纳米颗粒 CO 氧化中火山形尺寸依赖关系的电子模型
介观与纳米尺度物理
2020-01-09 v1 化学物理
摘要
基于催化电子理论、金属团簇的凝胶模型以及过渡金属成键的 d 带模型，提出了金纳米颗粒在 CO 氧化中反常催化活性呈火山型尺寸依赖关系的理论模型。通过将电子步骤引入反应的三步机制（对应于中间体弱化学吸附态与强化学吸附态之间的转变），考虑了金纳米颗粒通过氧分子解离吸附以及与气相 CO 分子相互作用催化 CO 氧化总体机制的动力学。通过引入弱和强化学吸附中间体（O、CO2）所占比例对金属团簇相对于中间体反键能级的尺寸依赖费米能级的指数依赖关系，得到了反应速率对金纳米颗粒尺寸的火山型依赖关系。通过将附加能量项引入金属催化剂的费米能级，考虑了反应速率对载体的依赖关系。
引用
@article{arxiv.2001.02647,
title = {Electronic model of a volcano-shaped size dependence in CO oxidation by gold nanoparticles},
author = {Nigora Turaeva and Herman Krueger},
journal= {arXiv preprint arXiv:2001.02647},
year = {2020}
}