基于第一性原理的无机电子化合物电子关联强度

我们提出一项系统性研究，从第一性原理阐明了电子化合物的电子关联趋势。利用最大局域化Wannier函数与约束随机相位近似，我们计算了19种无机电子化合物的电子关联强度 $(U-U_{nn})/|t|$，其中 $U$、$U_{nn}$ 和 $t$ 分别为有效在位库仑排斥、最近邻库仑排斥和最近邻转移积分。发现电子关联与电子化合物中阴离子电子的Wannier函数网络的维度高度相关；关联强度按 0D $>>$ 1D $>$ 2D $\sim$ 3D 的顺序变化，与实验趋势良好对应，并在所有0D系统及部分1D材料中超过10（奇异性质出现的判据）。我们还发现电子关联依赖于包围阴离子电子的阳离子种类；在1D电子化合物中，对于由 $\mathrm{Ca^{2+}}$、$\mathrm{Sr^{2+}}$ 和 $\mathrm{Ba^{2+}}$ 构成的阳离子壁，电子关联按此顺序增强，且 $\mathrm{Ba_5As_3}$ 的关联强度超过10。理论结果表明，0维和1维电子化合物将成为强关联电子系统研究的新目标。