电子粗粒化增强分子模拟的预测能力并得以应对水物理中的挑战
化学物理
2016-09-13 v1 材料科学
摘要
限制分子动力学模拟预测能力的一个关键因素是输入力场的准确性与可转移性。异构环境对力场提出了挑战，在这些环境中，电子响应产生了重要的生物力，如多体极化和色散。极化的重要性早已被认识，并由 Cochran 于 1959 年描述 [Philosophical Magazine 4 (1959) 1082-1086]。然而，色散力仍在二体层面和偶极极限下处理，尽管 Barker 在 20 世纪 80 年代已证明了凝聚相中三体项的重要性 [Phys. Rev. Lett. 57 (1986) 230-233]。在同等基础上处理极化和色散的一种方法是将分子基元中的电子粗粒化为单个量子谐振子，正如 Hirschfelder、Curtiss 和 Bird 早在 20 世纪 60 年代所建议的 [The Molecular Theory of Gases and Liquids (1954)]。这种处理在强耦合极限下求解时，会给出所有阶的长程力。在过去十年中，利用这种强耦合极限所需的工具已被开发出来，最终形成了一个在整个相图中具有出色预测能力的可转移水模型。这种可转移性源于环境决定了长程相互作用的形式，而不是建模者选择的表达式。在此，我们讨论电子粗粒化在预测性多尺度材料建模中的作用，并描述该方法在通用分子动力学软件 QDO_MD 中的首次实现。
引用
@article{arxiv.1609.03077,
title = {Electronic coarse graining enhances the predictive power of molecular simulation allowing challenges in water physics to be addressed},
author = {Flaviu S. Cipcigan and Vlad P. Sokhan and Jason Crain and Glenn J. Martyna},
journal= {arXiv preprint arXiv:1609.03077},
year = {2016}
}
备注
Accepted preprint in the Journal of Computational Physics