Shandite 结构 Ni$_3$Sn$_2$S$_2$ 中的电子与声子输运

Shandite 族固体具有六方结构和 A3M2X2 组成 (A = Ni,Co,Rh,Pd; M = Pb,In,Sn,Tl; X = S,Se)，由于作为热电材料的有前景的应用而引起了最近的研究关注。在此，我们基于密度泛函理论 (DFT)、Boltzmann 输运理论和实验测量的结合，讨论了 shandite 结构 Ni3Sn2S2 的电子和声子输运性质。Ni3Sn2S2 表现出金属和非磁性基态，具有 Ni$^0$ 氧化态以及 Sn 和 S 原子上非常低的电荷。从理论计算获得的 Seebeck 系数与在 100 至 600 K 之间实验测量的结果非常吻合。通过计算电子电导率与弛豫时间之比 $\sigma$/$\tau$，以及实验测定电子电导率，我们提取了 300 至 600 K 之间散射率 (1/$\tau$) 随温度的变化，结果几乎是线性的，这意味着在此温度范围内主要的电子散射机制是通过声子进行的。仅略微偏离 Wiedemann-Franz 定律的电子热导率为热输运提供了主要贡献。由声子结构和三阶力常数计算出对热导率的微小晶格贡献，在 300 K 时仅为 ~2 Wm$^{-1}$K$^{-1}$（不到总热导率的 10%），这已通过实验测量得到证实。总体而言，Ni$_3$Sn$_2$S$_2$ 是一种劣质热电材料（在 300 K 时 ZT~0.01），主要是由于 Seebeck 系数的绝对值较低。然而，对其输运性质的理解将有助于合理化 shandite 族中其他更有前景成员的热电行为。