预测开放系统非线性光学光谱的高效数值方法

非线性光学光谱是探测分子和纳米尺度系统量子动力学的有力工具。尽管关于超快光谱的直觉常通过考虑冲激光脉冲建立，但实际实验具有有限时长脉冲，这对解释和预测实验结果可能十分重要。我们提出一种全新、免费且开源的光谱建模方法，称为 Ultrafast Ultrafast（UF$^2$）光谱，它能够以计算高效且便捷的方式预测非线性光谱，包括对任意有限时长脉冲形状的处理。UF$^2$ 是一种基于傅里叶的方法，需要对系统密度矩阵的刘维尔传播子进行对角化。我们还提出了一种龙格-库塔-欧拉（RKE）直接传播方法。我们在含马尔可夫浴的久期 Redfield、全 Redfield 和 Lindblad 形式中纳入了开放系统动力学。对于非马尔可夫系统，对应于记忆效应的自由度被纳入系统并作非微扰处理。我们分析了算法的计算复杂度，并通过数值证明：计入传播子对角化代价后，对于任意希尔伯特空间维度的久期 Redfield 模型，UF$^2$ 比直接传播方法快 20–200 倍；对于全 Redfield 模型至少在传播子存储需求超过 20 GB 的系统维度内同样更快；对于 Lindblad 模型，在维度接近 100 以内更快，小系统加速比超过 500。UF$^2$ 与 RKE 是一个更大型开源 Ultrafast 软件套件的一部分，该套件包含费曼图自动生成与计算的工具。