粒子形状对二元离子体混合物干燥薄膜分层的影响

我们利用分子动力学仿真探讨了粒子形状在离子体悬浮液蒸发诱导的自组织分层中的作用。研究包括实心球形、非球形粒子及空心球形的混合物。 提出一种统一框架来解释具有尺寸或形状离散性系统中的分层现象， 基于扩散与扩散相位两大过程。总体而言， 扩散倾向于将扩散速度较慢的粒子在蒸发前端聚集。然而， 具有较大表面积的粒子具有较大的扩散相位迁移率， 更可能因其他表面积较小的粒子的浓度梯度而被驱赶离开蒸发前端。在大多数文献中研究的双离子体实心球悬浮液中， 两种扩散作用的竞争导致快速干燥时出现 "small-on-top" 分层， 因扩散相位在界面附近占据主导地位。本文采用一种计算模型的复合粒子， 模拟聚合物 Rouse 模型， 其中粒子的扩散系数与其质量成反比。在实心球形与非球形粒子或空心球形质量相似的混合物中， 扩散对比度降低， 实心球形因其在给定质量下拥有最小表面积， 从而具有最低的扩散相位迁移率， 始终在蒸发前端富集。该统一框架还通过实心球形与空心球形混合物的案例研究予以验证， 该案例中两者外径相同且表面积相等， 此时扩散相位对比度被抑制， 实心球形因其较大质量从而具有较小的扩散系数， 在蒸发前端积聚。