单晶Ag(100)表面Br电吸附动力学: 计算研究
材料科学
2007-05-23 v2 软凝聚态物质
化学物理
摘要
我们对单晶银(100)表面溴电沉积动力学进行了格子气模型的动力学蒙特卡罗模拟。该系统在低电极电位下呈无序相,在高电位下呈共形 c(2×2) 相。通过拟合模拟的平衡吸附等温线与 chronocoulometric 数据确定格子气参数,并从文献中的 ab initio 数据估计吸附/脱附和横向扩散的自由能势垒。在准静态极限下通过平衡蒙特卡罗模拟获得循环伏安曲线,而对于非零电位扫描速率则使用动力学蒙特卡罗模拟。模拟得到的伏安曲线形状与实验结果良好一致。模拟的电位分步实验给出 Br 覆盖率、c(2×2) 序参数及其相关长度随时间演化的结果。在正电位脉冲后的相序化过程中,系统遵循动力学尺度。负电位脉冲后的失序过程可由随机脱附加扩散描述。有序和失序过程都严格受到脱附与扩散时间尺度比例的影响。我们的结果应可通过实验验证,特别是循环伏安和表面 X 射线散射。
引用
@article{arxiv.cond-mat/0005249,
title = {Dynamics of Br Electrosorption on Single-Crystal Ag(100): A Computational Study},
author = {S. J. Mitchell and G. Brown and P. A. Rikvold},
journal= {arXiv preprint arXiv:cond-mat/0005249},
year = {2007}
}
备注
10 pages LaTex with embedded eps figures