剪切流中半柔性聚合物或聚合物环的动力学

暴露于剪切流中的聚合物表现出丰富的翻滚动力学。刚性棒沿 Jeffery 轨道旋转，而柔性聚合物在翻滚过程中伸展并卷曲。理论结果表明，在这两种渐近机制下，强度为 \gamma 的线性剪切流中的翻滚频率 f_c 按 Weissenberg 数 Wi=\gamma \tau 的幂律 Wi^(2/3) 缩放，其中 \tau 是聚合物弛豫动力学的特征时间。对于柔性聚合物，这些理论结果已得到单分子实验研究的良好证实。然而，对于中间的半柔性机制，情况尚不明确。在此，我们进行了广泛的 Brownian 动力学模拟，以探索半柔性聚合物在广泛剪切强度和聚合物持久长度 l_p 范围内的翻滚动力学。我们发现，仅凭 Weissenberg 数不足以完全表征翻滚动力学，经典的缩放律失效；相反，聚合物的刚度和剪切率都是相关的控制参数。基于我们的 Brownian 动力学模拟，我们推测在与细胞骨架丝最相关的参数范围内，存在一种独特的缩放行为：f_c \tau*=Wi^(3/4) f_c (x)，其中 Wi=\gamma \tau*，缩放变量 x=(l_p/L)(Wi)^(-1/3)；此处 \tau* 是聚合物质心扩散其自身轮廓长度 L 所需的时间。将这些结果与 F-actin 的实验数据进行比较，我们发现 Wi^(3/4) 缩放律在定量上与数据的吻合度显著优于经典的 Wi^(2/3) 律。最后，我们将结果推广至剪切流中的单环聚合物，发现其与线性聚合物具有相似的结果，但幂律略有不同。