富勒烯阴离子的动态 Jahn-Teller 效应

利用当前已确立的耦合参数对线性 $p^n \otimes 8d$ Jahn-Teller 哈密顿量进行数值对角化，研究了 C$_{60}^{n-}$ 阴离子（$n =$ 1-5）的动态 Jahn-Teller 效应。发现所有阴离子中 Jahn-Teller 效应均稳定低自旋态，导致洪德规则被破坏。由 Jahn-Teller 动力学引起的能量增益被发现与静态 Jahn-Teller 稳定化能相当。Jahn-Teller 动力学通过振动态密度随能量的强烈变化影响热力学性质。因此，低自旋态中的大振子熵增强了 C$_{60}^{3-}$ 的有效自旋能隙，淬灭了自旋交叉。根据有效自旋能隙对洪德规则耦合的计算，我们发现后者应为 40 $\pm$ 5 meV，才能应对洪德规则的破坏并复现大的自旋能隙。利用所获得的数值解，计算了所有阴离子低能振动态的电子算符矩阵元及振子约化因子。