超冷液体的动力学分类：临界冷却速率与熵特征
软凝聚态物质
2025-04-08 v2 材料科学
摘要
通过分子动力学模拟，我们系统地研究了在低于和高于临界冷却速率（CCR）以下形成的超冷液体。通过分析短时平均势能（DoPE）的分布和晶体化行为，我们识别出超冷液体中两种不同的动力学制度：玻璃形成制度（GFR）和晶体形成制度（CFR）。对于冷却低于 CCR（CFR）的系统，DoPE 显示出尖锐的峰值，这表明配置熵降低。相比之下，冷却高于 CCR（GFR）的液体显示更宽的 DoPE 分布，反映出更高的配置熵。这些发现建立了一种用于超冷液体的稳健分类框架。进一步的分析揭示了两种制度中的交叉温度（T_x），这与冻结温度（T_f）一致。在 T_x 附近，晶体化势垒-温度关系出现急剧变化。在 T_x 以下，CFR 的晶体化速度略快于 GFR，而在 T_x 以上，冷却速率对晶体化速率的影响减小。这些结果进一步将 GFR 和 CFR 划分为高温和低温子制度，凸显了热力学与动力学在超冷液体中的相互作用。
引用
@article{arxiv.2503.13960,
title = {Dynamical Classification of Supercooled Liquids: Critical Cooling Rates and Entropic Signatures},
author = {B Zhang and M. Zhang and D. Y. Sun and X. G. Gong},
journal= {arXiv preprint arXiv:2503.13960},
year = {2025}
}