通过可解释机器学习解析同时变化的环境变量对钙钛矿合成与器件性能的影响

尽管钙钛矿太阳能电池效率迅速提升，但较差的重复性仍是商业化的主要障碍。薄膜结晶和器件性能对制备过程中的环境因素高度敏感，然而其复杂的相互作用尚未被充分理解。在这项工作中，我们提出了一个系统框架来研究单个及耦合环境变量对器件效率和结晶动力学的影响。我们开发了一个集成制备平台，可在旋涂和热退火过程中分别对环境溶剂分压、绝对湿度和温度进行精确、独立的控制。利用该平台，我们实施了一个闭环贝叶斯优化框架，以高效探索多维加工空间。我们绘制了这些环境变量对器件性能的影响图，并识别了它们之间的耦合效应。原位掠入射广角 X 射线散射测量进一步验证了这些发现，揭示了旋涂过程中绝对湿度与溶剂分压之间的非线性相互作用，该相互作用影响结晶动力学。为了分离和量化这些相互作用，我们开发了一种结合知识蒸馏与 Shapley 交互分析的可解释机器学习方法。该模型揭示了每种交互的贡献在不同加工条件下会发生变化。我们的研究强调了集成环境感知与控制对于实现可重复钙钛矿太阳能电池的重要性，并展示了将主动学习与可解释机器学习相结合以驾驭复杂、高维加工环境的实用性。