在缺陷工程化 WS$_2$ 单层晶体中直接观测超快缺陷束缚和自由激子动力学

二维过渡金属硫化物 (TMDCs) 中的缺陷广泛影响其光学和电子性质。直接捕捉激子捕获和缺陷束缚激子形成的超快过程，对理解和推进基于缺陷的光电子学和量子技术具有重要意义。然而，缺陷束缚激子的弱瞬态光学吸收限制了其实验观测只能停留在理论层面。本工作中，我们报道了在由碗状金属卤化物辅助化学气相沉积合成的单层 WS$_2$ 晶体中，含有高密度单硫空洞 (V$_S$) 和 W 站位缺陷复合物 (S$_W$V$_S$) 的超快缺陷束缚激子动力学的直接观测。使用超快光谱学阐明了这些缺陷束缚激子与自由激子的动力学，以及其相互作用。通过带内光激发，我们发现自由激子和缺陷束缚激子在热载流子弛豫后 300 fs 内同时形成。缺陷束缚激子表现出比自由激子更短的寿命，导致相应激子态和自由激子捕获在 1-100 ps 窗口内形成人口差异。通过带内光激发自由和缺陷束缚激子态，揭示了在约 150 fs（相当于我们时间分辨率）内的超快相互转化，表明这些态之间可能存在相干耦合。我们进一步演示了将缺陷束缚激子高效上转换到自由激子，光子能量可达约 300 meV 低于自由激子共振。这些发现为理解 TMDCs 中缺陷束缚激子动力学及其与自由激子的耦合提供了洞见，这些发现对于缺陷工程化的光电子学、量子光子学和 valleytronic 应用具有重要意义。