氮化硼多晶型相对稳定性的扩散蒙特卡罗研究

尽管氮化硼（BN）是一种广泛应用于工程和科学目的的知名化合物，但其多晶型的相稳定性这一最基本性质之一仍存在争议。由于难以捉摸的范德瓦尔斯相互作用在某些多晶型中起决定性作用，使得定量预测极具挑战性，因此从头算确定BN多晶型（如六方相和闪锌矿相）的基态十分困难。因此，尽管已有大量理论研究，但由于相互矛盾的报道，关于基态仍未达成共识。在本研究中，我们应用最先进的从头算框架——固定节点扩散蒙特卡罗（FNDMC），对四种众所周知的BN多晶型，即六方氮化硼、菱方氮化硼、纤锌矿氮化硼和闪锌矿氮化硼进行了研究。我们的FNDMC计算表明，在0 K和300 K下，hBN是四种多晶型中热力学最稳定的。这一结果与Corrigan等人及Fukunaga的实验数据一致。这些结论与使用其他高级方法（如耦合簇方法）得到的结果一致。我们证明，FNDMC是处理具有多种键合形式的多晶型的有力方法。当可靠的实验数据缺失或难以获取时，它还能提供有价值的信息，如可靠的参考能量。我们的发现应能促进FNDMC在其他范德瓦尔斯材料中的应用。