分子手性及其于高谐波发生的分析

为阐明手性光学效应的微观来源，我们发展了一种从分子电子态哈密顿量中提取手性部分的分析方法。我们在由两个螺旋堆叠的 $N$ 边正多边形构成的模型手性分子中实现了该方法，并与通过相同分子进行的高谐波发生（HHG）数值计算进行比较。此处的判别信号为Kuhn $g$ 因子，即来自双圆激光场和其反射激光场产生的谐波强度之差，归一化后平均值的比值。$g$ 因子是反标量量，反映分子的手性。结果发现，$g$ 因子在广泛的谐波阶数范围内均较大，表明HHG适合手性判别。我们进一步发现，为增加上述两种激光场产生的谐波强度差，未归一化的 $g$ 因子——即增加纵向偶极矩产生能力——比通过分子手性优化来最大化横向-纵向转换效率更为有利。我们推测，这一标准可能扩展至其他与手性分子和材料相关的光学和电流诱导过程中。