MgO 中 Fe 的自旋哈密顿量推导

本文提出了一种计算非磁性绝缘体宿主中过渡金属杂质的有效自旋哈密顿量的方法，并将其应用于典型的 MgO 中 Fe 杂质案例。第一步，我们采用基于广义梯度近似 (GGA) 的标准密度泛函理论 (DFT)，以平面波为基组计算电子结构。推导了相应的类原子最大局域化 Wannier 函数基组，并用其表示 DFT 哈密顿量，从而得到磁性杂质原子轨道的紧束缚模型。第三步是通过精确数值对角化求解磁性原子开壳层中的 $N$ 电子问题，同时包含自旋 - 轨道耦合和库仑排斥效应。最后，将该多电子哈密顿量的低能部分映射到有效自旋模型中，除自旋矩阵 $S$ 外，在适当时还可包含轨道角动量 $L$。我们成功地将该方法应用于 MgO 中的 Fe，同时考虑了未畸变和 Jahn-Teller (JT) 畸变两种情况。文中还讨论了 Fe 杂质对基于 MgO 的磁性隧道结性能的影响。