硬碳材料中钠储存机制的密度依赖性
材料科学
2026-01-13 v2
摘要
理解硬碳（HC）负极中钠储存机制对于推动钠离子电池（SIB）技术至关重要。然而，HC 微观结构及其与钠的相互作用的内在复杂性尚未完全阐明。我们提出了一种多尺度方法，将 grand-canonical Monte Carlo（GCMC）仿真与基于高斯近似势（GAP）框架的机器学习原子势相结合，用于探讨硬碳中钠插入机制，模拟的结构密度范围为 0.7 到 1.9 g cm。结构和热力学分析揭示了孔径与可及性之间的相互作用，以及吸附、嵌入和孔填充对整体储能容量的相对贡献。低密度碳偏好孔填充，在接近零电压下实现极高的容量；而高密度碳主要通过吸附和嵌入储存钠，导致容量较低但更稳定。中间密度碳（ g cm）提供了最佳的平衡性能，综合适中容量（480 和 310 mAh g）、安全工作电压和最小体积膨胀（）。这些发现建立了碳密度与电化学行为之间的直接关联，提供了原子尺度的见解，阐明了硬碳形貌如何支配钠储存。该提出的方法为开发面向高能量密度和长期循环稳定性的 HC 基 SIB 负极提供了合理的设计原则。
引用
@article{arxiv.2511.06869,
title = {Density-dependent sodium-storage mechanisms in hard carbon materials},
author = {Alexis Front and Tapio Ala-Nissila and Miguel A. Caro},
journal= {arXiv preprint arXiv:2511.06869},
year = {2026}
}