基于机器学习的高容量 Janus 胺苯石墨负极表征

钠离子电池需要兼具高容量、低工作电压、快速 Na 离子输运和机械稳定性的负极材料，而传统负极材料难以满足这些要求。本文利用 SpookyNet 机器学习力场（MLFF）结合全电子密度泛函理论（DFT）计算，对室温下功能化的 Janus 石墨（Na$_x$AB）中 Na 储存进行表征。遍历充电状态后，我们揭示了三阶段储存机制——在胺苯基团上的位点特异吸附和 Na$_n$@AB$_m$ 结构形成，随后是层间空间填充——与硬碳中多阶段孔道、石墨层间和缺陷控制行为形成鲜明对比。这导致低电压平台（0.15 V vs. Na/Na$^{+}$)的 OCV 配置，估计比重容量约为400 mAh g$^{-1}$，体积变化可忽略不计，Na 扩散系数约为 $10^{-6}$ cm$^{2}$ s$^{-1}$，比硬碳高出两个数量级。我们的结果表明，Janus 胺苯石墨是一种有前景的、结构明确的高容量 Na 离子电池负极材料，说明了基于 MLFF 的模拟在表征电极材料方面的强大潜力。