深度势能驱动的CO冰类似物分子动力学：振动激发后的脱附研究
化学物理
2025-06-13 v1
摘要
我们提出了一种新的基于深度学习的机器学习势能(MLP)，用于固态一氧化碳(CO)的分子动力学模拟，能够准确描述CO在基态和高度激发振动态（高达约v=40）下的振动。该MLP基于DeePMD-kit软件包中的高维神经网络原子势能，结合先验的从头算分子动力学(AIMD)数据进行训练，并对激发分子进行选择性处理，使我们能够捕获凝聚相环境中的复杂能量再分配动力学。特别是，该MLP能够准确描述50个CO分子聚集体中单个CO分子的脱附过程，与先前的理论预测和实验测量高度吻合。MLP对平动和转动能量分布提供了更精细的描述，高保真地捕捉其特征，从而能够与实验结果进行更详细的比较。此外，在特定平动能量下解析的转动能量分析揭示了光脱附过程中平动自由度与转动自由度之间的耦合所提供的新见解。这种新方法为开展脱附能的广泛统计研究、表面分子激发的详细探究以及纳入周期性边界条件以模拟更真实CO聚集体的更大尺度模型探索开辟了新视角。
引用
@article{arxiv.2506.10882,
title = {Deep Potential-Driven Molecular Dynamics of CO Ice Analogues: Investigating Desorption Following Vibrational Excitation},
author = {Maxime Infuso and Samuel Del Fré and Gilberto A. Alou and Mathieu Bertin and Jean-Hugues Fillion and Alejandro Rivero Santamaría and Maurice Monnerville},
journal= {arXiv preprint arXiv:2506.10882},
year = {2025}
}