基于原子中心对称函数的离子解离承诺度深度学习及溶剂效应的可解释分析
化学物理
2026-03-04 v2 软凝聚态物质
摘要
水溶液中离子对的缔合与解离是物理化学的基本问题，但其反应坐标十分复杂，不仅涉及离子间距离，还涉及溶剂介导的水合结构。这些过程通常由集体变量（CVs）构建的自由能景观来表示，例如离子间距离和水桥结构；然而，尚不确定此类表示是否能可靠地捕获缔合态与解离态之间的过渡路径。在本研究中，我们利用深度学习来识别 NaCl 离子对在水中的缔合与解离反应坐标，以承诺度（committor）作为沿过渡路径穿越过渡态的定量进度度量。离子周围的溶剂环境通过基于原子中心对称函数（ACSFs）的描述符进行编码，作为神经网络的输入变量。此外，一种可解释的人工智能技术被应用于识别对反应坐标有贡献的 ACSFs。将它们与表示水桥结构的 CVs（如离子间水密度和同时配位两个离子的水分子数）的相关性进行对比分析，进一步提供了水溶液中离子缔合-解离机制的分子层面解释。
引用
@article{arxiv.2512.09468,
title = {Deep learning of committor for ion dissociation and interpretable analysis of solvent effects using atom-centered symmetry functions},
author = {Kenji Okada and Kazushi Okada and Kei-ichi Okazaki and Toshifumi Mori and Kang Kim and Nobuyuki Matubayasi},
journal= {arXiv preprint arXiv:2512.09468},
year = {2026}
}
备注
10 pages, 6 figures, 2 tables for the main text, 1 page for supplementary material