氢吸附中界面与厚度效应的解耦：实验与DFT
材料科学
2025-11-11 v1
摘要
我们报告了对表面钨薄膜（ nominal厚度为10 nm和50 nm）上氢吸附的综合实验和第一性原理研究。在原位光学透射和四探针电阻等温线中显示，50 nm薄膜再现了类bulk行为，呈现清晰的第一相-二相α-β氢化物相变，形成焓和熵随氢浓度逐渐减小。相比之下，10 nm薄膜显示连续吸附无平台，形成焓值与50 nm薄膜相当（均表现为约0.5至0.3 eV/H的放热），但熵变S更负（即S更大），表明在极薄极限下氢的配置自由度受限；相 coexistence的临界温度低于400 K。对MgO钨超级晶格（Vn/(MgO)n, n=3,5,7）的密度泛函理论计算揭示，显著的V 3d和O 2p杂化以及界面电荷重新分布削弱了氢在界面附近的结合能，并随着V厚度增加而趋近于bulk值。这些结果表明，除了有限尺寸能量外，界面电子结构也支配着极薄V薄膜的氢化物稳定性，并且层厚度和界面工程可调控可逆氢吸附。
引用
@article{arxiv.2511.06381,
title = {Decoupling interface and thickness effects on hydrogen absorption in V/MgO: experiments and DFT},
author = {Qiuxiang Zhang and Yan Zhu and Xiaofang Peng and Weiguang Yang and Yuping Le and Xiao Xin},
journal= {arXiv preprint arXiv:2511.06381},
year = {2025}
}