二维 Janus 过渡金属硫族化物的缺陷基因组

二维（2D）Janus 过渡金属硫族化物（TMDs）因其独特的双面结构、破缺的镜像对称性以及由此在单层内产生的巨大极化场所带来的奇特量子性质而引起了广泛关注。尽管在获得高质量 Janus 单层方面已取得一些进展，但现有方法依赖于高能过程，这会引入不需要的晶界和点缺陷，而这些缺陷对材料结构和激子性质的影响仍有待探索。通过高分辨率扫描透射电子显微镜（HRSTEM）、密度泛函理论（DFT）和光谱学测量，本文介绍了最常遇到且能量稳定的点缺陷，并确立了它们对材料光学性质的影响。HRSTEM 研究表明，能量最稳定的点缺陷是单硫族元素空位（Vs 和 Vse）、双硫族元素空位（Vs-Vse）、间隙缺陷（Mi）以及金属杂质（MW），并确立了它们的结构特征。DFT 进一步确定了它们的形成能以及禁带内的相关局域能带。对 h-BN 封装的 Janus 单层的低温激子研究揭示了这些结构缺陷与观察到的发射特征之间的清晰关联，这与理论结果高度吻合。总体结果引入了 Janus TMDs 的缺陷基因组，作为评估其结构质量和器件性质的重要指南。