Ru(0001)表面全氢-N-乙基咔唑脱氢过程的关键步骤
材料科学
2023-10-25 v1
摘要
理解液态有机氢载体（LOHCs）脱氢过程中的关键原子步骤对于设计高性价比、高性能的LOHC催化剂十分重要。基于密度泛函理论（DFT），我们研究了全氢-N-乙基咔唑（12H-NEC）在Ru(0001)表面完整脱氢路径的热力学与动力学，该路径涉及12H-NEC的吸附、H离子向Ru表面的脱附，以及H2与贫氢NEC的脱附。研究发现，由于平面芳香环的存在，当n 4时nH-NEC的成键显著增强。尽管整个脱氢过程是吸热的，但研究发现nH-NEC释放H并吸附于Ru表面是放热的。平面贫氢NEC的脱附消耗约255 kJ/mol，被确定为能量需求最高的步骤。此外，基于非晶表面模型研究了表面形貌对吸附的影响。总体而言，结果表明通过削弱NEC与催化剂的成键（如通过调控催化剂表面（表面缺陷或更小催化剂颗粒）或采用不同催化剂材料）可实现更高效的脱氢。我们的计算还揭示了高温下可能的脱烷基化现象。
引用
@article{arxiv.2310.15451,
title = {Critical dehydrogenation steps of perhydro-N-ethylcarbazole on Ru(0001) surface},
author = {Chunguang Tang and Preetham Permude and Shunxin Fei and Terry J. Frankcombe and Sean C. Smith and Yun Liu},
journal= {arXiv preprint arXiv:2310.15451},
year = {2023}
}