利用原位瞬态光学显微镜关联（光）电催化剂的活性与缺陷
化学物理
2023-06-26 v1
摘要
（光）电催化剂捕获阳光并用其驱动化学反应，例如水分解以产生H2。限制光催化剂发展的一个主要因素是其巨大的异质性，它在空间上调制反应活性并阻碍建立稳健的结构-功能关系。建立此类关联需要同时在微观长度尺度（nm至μm）和宽泛时间尺度（ns至s）上探测电化学环境。在此，我们通过开发并应用原位稳态与瞬态光学显微镜来应对这一挑战，以直接映射并将局部电化学活性与空穴寿命、氧空位浓度以及光电阴极晶体结构相关联。使用这种组合方法并结合空间分辨X射线吸收测量，我们研究了原型赤铁矿（Fe2O3）光阳极中的微观结构与点缺陷。我们证明，邻近微观裂纹的Fe2O3区域由于最佳的氧化物空位浓度而具有更好的光电化学响应并减少了背电子复合，膜厚度与碳杂质也以复杂方式显著影响活性。我们的工作凸显了微观映射对于理解活性以及缺陷在即便看似均匀的固态金属氧化物光电阴极中影响的重要性。
引用
@article{arxiv.2306.13401,
title = {Correlating activity and defects in (photo)electrocatalysts using in-situ transient optical microscopy},
author = {Camilo A. Mesa and Michael Sachs and Ernest Pastor and Nicolas Gauriot and Alice J. Merryweather and Miguel A. Gomez-Gonzalez and Konstantin Ignatyev and Sixto Giménez and Akshay Rao and James R. Durrant and Raj Pandya},
journal= {arXiv preprint arXiv:2306.13401},
year = {2023}
}