PbTe中关联的局域偶极子

我们提出了碲化铅（PbTe）的单晶X射线漫散射和第一性原理分子动力学联合研究。PbTe以其热电和窄带隙半导体特性而闻名，最近因报道铅原子在加热时出现异常偏心并伴随局域对称性破缺而进一步引起关注。这一被称为“emphanisis”的观察结果引发了关于底层局域结构细节以及总散射实验适当解释的激烈争论。在本研究中，我们证明了漫散射测量与计算之间的高度一致性，这使得我们能够分析模拟中可访问但实验上无法获得的特征，如高阶关联。这使我们能够在X射线漫散射测量和分子动力学模拟中发现一种不寻常的关联局域偶极子形成，该形成延伸多个晶胞，并伴随立方对称性的局域降低。重要的是，当在空间或时间上平均时，离子的最可能位置位于其配位多面体的中心。因此，我们的结果阐明了局域对称性破缺的本质，并揭示了早期关于偏心存在与否的争论根源。最后，我们根据耦合的软光学和声学模式解释了这种行为，这也与PbTe的高热电性能有关。