利用温敏宿主“介凝胶”调控玻璃形成胶体悬浮液的体积分数

控制胶体悬浮液玻璃化转变的关键参数是 $\varphi$，即样品体积中被颗粒占据的比例。遗憾的是，除非使用如广受欢迎的聚(N-异丙基丙烯酰胺)（PNiPAM）微凝胶这类温敏胶体颗粒，否则无法通过改变外部参数（如分子玻璃形成体中的温度 $T$）来改变 $\varphi$。然而，这些颗粒存在若干缺陷，包括高变形性、渗透去溶胀和相互穿透，这使其作为研究胶体玻璃化转变的模型系统变得复杂。在此，我们提出了一种新系统，由不可变形球形二氧化硅纳米颗粒的胶体悬浮液组成，其中悬浮有尺寸约 $100-200 \mu m$ 的 PNiPAM 水凝胶球。这些非胶体“介凝胶”凭借其体积随 $T$ 变化，能够有效控制二氧化硅纳米颗粒实际可用的样品体积，从而控制其 $\varphi$。利用光学显微镜，我们首先表明介凝胶在 Ludox 悬浮液中悬浮时仍保持随 $T$ 改变尺寸的能力，与在水中类似。接着我们表明其尺寸与样品热历史无关，从而可以建立 $T$ 与 $\varphi$ 之间明确且可逆的关系。最后，我们利用空间分辨动态光散射证明，在改变 $T$ 时，我们的系统展现出跨越玻璃化转变及更宽范围的广泛动力学行为，可与一系列不同 $\varphi$ 的二氧化硅纳米颗粒悬浮液相媲美。