基于 Cr(IV) 的分子量子比特中电子激发、自旋轨道耦合效应与自旋退相干的計算洞察
材料科学
2023-01-11 v2 化学物理
量子物理
摘要
半导体中点缺陷与掺杂剂在量子信息处理方面的巨大成功激发了人们对具有类似性质的分子的探索。在庞大化学空间中对所需性质的灵活性与可调控性相较固态系统具有巨大优势。类似点缺陷的性质已在基于 Cr(IV) 的分子家族 Cr(IV)(aryl) 中得到证明，其中电子自旋态被光学初始化、读出并控制。尽管有了这一起步，在增强分子量子比特关键性质方面仍有很大空间。在此我们提供对基于 Cr(IV) 分子关键性质的计算洞察，旨在辅助高效分子量子比特的化学设计。利用多参考 ab-initio 方法，我们研究了具有略微不同配体的 Cr(IV)(aryl) 分子的电子态，表明零声子线能量与实验一致，且激发的自旋三重态与自旋单重态对微小化学扰动高度敏感。通过加入自旋轨道相互作用，我们发现所有考虑分子的单轴零场分裂 (ZFS) 参数符号均为负，并讨论了通过非辐射系间窜越的光学诱导自旋初始化。我们量化了与 Cr 核自旋以及与 C 和 H 核自旋的 (超)超精细耦合，并讨论了电子自旋退相干。我们表明，当分子具有显著横向 ZFS 参数时，由与 H 核自旋的超超精细相互作用引起的电子自旋子能级分裂或展宽降低了一个数量级。
引用
@article{arxiv.2205.00375,
title = {Computational Insights into Electronic Excitations, Spin-Orbit Coupling Effects, and Spin Decoherence in Cr(IV)-based Molecular Qubits},
author = {Karolina Janicka and Aleksander L. Wysocki and Kyungwha Park},
journal= {arXiv preprint arXiv:2205.00375},
year = {2023}
}
备注
34 pages, 7 figures