用于氢光学传感的合金纳米结构计算设计
材料科学
2023-11-20 v2 介观与纳米尺度物理
计算物理
摘要
Pd纳米合金作为无滞回、可靠的氢传感器展现出巨大潜力。本文采用多尺度建模方法,以确定利用Pd-Au-H体系进行光学氢传感的最优条件。氢压的变化转化为氢含量的变化,并最终反映为光学光谱的变化。在单颗粒层面,对于直径>~100 nm的纳米盘,等离子体峰位置随氢浓度(即“光学”灵敏度)的移动近似恒定于180 nm/c_H。对于更小的颗粒,光学灵敏度为负值并随直径减小而增大,这源于局域表面等离激元与带间跃迁之间耦合所产生的第二个峰。除追踪峰位置外,还考虑了消光起始以及固定波长下的消光。我们仔细将模拟结果与实验数据比较,并评估差异的潜在来源。结果无一例外表明,光学灵敏度存在上限,无法通过调控组分和/或几何结构来突破。尽管合金组分对光学灵敏度影响有限,但其可强烈影响氢吸收,进而影响“热力学”灵敏度与检测限。本文展示了如何通过组分工程改善后者,并甚至可通过在较高氢分压下合成有序相而大幅增强。
引用
@article{arxiv.2204.06229,
title = {Computational Design of Alloy Nanostructures for Optical Sensing of Hydrogen},
author = {Pernilla Ekborg-Tanner and J. Magnus Rahm and Victor Rosendal and Maria Bancerek and Tuomas P. Rossi and Tomasz J. Antosiewicz and Paul Erhart},
journal= {arXiv preprint arXiv:2204.06229},
year = {2023}
}
备注
14 pages, 8 figures