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锂离子电池NZP型材料中成分-结构-性能关系的计算分析

材料科学 2021-08-20 v1

摘要

结晶于NaZr2_2(PO4_4)3_3(NZP)结构的化合物被视为锂离子电池中固态电解质的 promising 材料。利用密度泛函理论(DFT),我们对18种NZP化合物即LiX2_2(LO4_4)3_3(其中X = Ti, V, Fe, Zr, Nb, Ru, Hf, Ta, Os,且L = P, Mn)进行了系统性计算筛选,以考察其空位介导锂迁移的活化能。文中展示了不同阳离子替代的离子半径如何影响结构特征,例如初始与过渡态位点上锂周围八面体体积,进而影响活化能(“成分-结构-性能”关系)。普遍认为沿迁移路径某处由三角形排列氧原子构成的结构瓶颈决定锂迁移能垒的假设,并未得到DFT结果支持。相反,需考虑迁移离子在初始态与过渡态的离子邻域,才能将结构与活化能关联起来。该结论同样适用于含钠的NZP化合物。

关键词

引用

@article{arxiv.1901.09759,
  title  = {Computational Analysis of Composition-Structure-Property-Relationships in NZP-type Materials for Li-Ion Batteries},
  author = {Daniel Mutter and Daniel F. Urban and Christian Elsässer},
  journal= {arXiv preprint arXiv:1901.09759},
  year   = {2021}
}

备注

26 pages, 9 figures