基于第一性原理与机器学习方法的 Janus Mo/WXY (X, Y = S, Se, Te) 上锂吸附与扩散的综合研究
材料科学
2021-07-22 v1 计算物理
摘要
二维（2D）Janus 过渡金属硫族化合物（TMDs）的结构不对称性产生内禀偶极矩，从而导致有趣的电子性质。这些性质不同于其所由衍生的常规（对称）TMD 结构。在本研究中，我们首先利用密度泛函理论内的第一性原理计算，考察了不同浓度下单个 Li 原子在常规 MX2 与 Janus MXY（M = Mo, W；XY = S, Se, Te）TMD 结构上的吸附与扩散。为获得更多物理洞见并为常规 TMD 与 Janus 材料的未来研究做准备，我们应用了一种采用簇-wise 线性回归的监督机器学习（ML）模型，以预测 Li 在 2D TMDs 顶部的吸附能。我们开发了一种具有少量描述符的通用表示，其考虑了常规与 Janus 2D 层的内禀偶极矩与电子结构、发生吸附的侧面以及吸附原子掺杂的浓度依赖性。该表示可轻易推广用于其他杂质与 2D 层组合，也包括合金。最后，我们着重分析这些结构作为电池应用中潜在阳极的可能性。我们进行了 Li 扩散、开路电压与存储容量模拟。我们报道，在所考察的各情形中，锂原子均易于在过渡金属（Mo, W）顶部位点间迁移，且在这些方面许多所考察的 Janus 材料可与石墨烯及常规 TMDs 相媲美或优于后者。结果表明，所考察的 Janus 结构应可作为锂离子电池中的电极良好工作。
引用
@article{arxiv.2107.10215,
title = {Comprehensive Study of Lithium Adsorptionand Diffusion on Janus Mo/WXY (X, Y= S,Se, Te) using First Principles and MachineLearning Approaches},
author = {Gracie Chaney and Akram Ibrahim and Fatih Ersan and Deniz Çakır and Can Ataca},
journal= {arXiv preprint arXiv:2107.10215},
year = {2021}
}
备注
Accepted by ACS: Applied Materials and Interfaces