铕中塞曼-超精细分裂的完整晶体场计算

计算晶体场模型已为多种稀土离子的电子结构与塞曼-超精细结构提供了自洽的模型。这些技术尚未应用于 Eu$^{3+}$ 的塞曼-超精细结构，因为对 Eu$^{3+}$ 中 $J=0$ 单态能级结构的建模需要包含通常被忽略的晶格电四极矩与核塞曼相互作用。在此，我们在计算模型中纳入这些项，以拟合三个 Eu$^{3+}$ 位点中的晶体场能级及 $^7F_0$ 与 $^5D_0$ 态的塞曼-超精细结构：CaF$_2$ 中的 C$_{4v}$ 与 C$_{3v}$ 位点，以及 EuCl$_3$.6H$_2$O 中的 C$_2$ 位点。对全部三个位点均获得了紧密拟合，用以解决已发表参数中的歧义，包括量化 C$_{3v}$ 位点中异常大的晶体场诱导态混合，并确定三个位点中塞曼-超精细参数的符号。我们表明，该模型可准确预测对这些离子的量子信息应用重要的 Eu$^{3+}$ 性质，如相对跃迁强度。该模型可用于改进其他非克拉默斯单态的晶体场计算。我们还提出了一种无通常“无 $J$ 混合”假设的自旋哈密顿量形式体系，适用于这一效应重要的其他稀土离子能级。